我所利用大連相干光源發現最小冰立方新結構

  近日,分子反應動力學國家重點實驗室、大連光源科學研究室江凌研究員和楊學明院士團隊與清華大學李雋教授團隊合作,利用自主研制的基于大連相干光源的中性團簇紅外光譜實驗方法,發現了多個最小冰立方的新結構,這些最小冰立方是由八個水分子組成的水團簇,該工作為揭開冰的微觀結構和形成機制提供了新的思路。

  冰在我們的生活中是普遍存在的。然而,由于冰的結晶過程非常迅速并且難以控制,精確解析微冰結構和形成機制仍是一個巨大的科學難題。研究水分子如何一步步成長為水分子團簇、液態水和冰的過程,對理解冰的微觀結構和形成機制至關重要。紅外光譜是研究物質結構的最有效方法之一,與離子團簇不同,中性水團簇由于缺乏電荷、難于探測而實驗研究甚少,因此,實現質量選擇的中性水團簇的紅外光譜研究是科學家們長期以來的夢想。

  為實現對中性水團簇的精準探測和結構解析,江凌和楊學明團隊近年來在相關實驗技術發展上取得了突破,自主研發了基于大連極紫外自由電子激光(大連相干光源)的中性團簇紅外光譜實驗方法,首次實現了質量選擇中性水團簇的高靈敏探測及紅外光譜的研究(The Journal of Physical Chemistry Letters),發現了最小的水滴是由五個水分子組成的水團簇(Proc. Natl. Acad. Sci.)。這一獨特的實驗方法也為開展各類中性團簇紅外譜學和結構的研究打開了大門。

  近日,江凌和楊學明團隊利用自主研制的中性團簇紅外光譜實驗裝置,測定了質量選擇中性水分子八聚體(H2O)8的紅外光譜,呈現出冰的光譜特征。李雋團隊采用自編的TGMin程序結合高精度的量子化學理論方法,計算了水分子八聚體的各種穩定結構和紅外光譜,理論與實驗高度吻合。研究結果表明,水分子八聚體存在5個穩定的立方體結構,其中3個水立方體結構是首次被實驗所觀測到。這些立方體結構中的水分子均以三配位的方式結合在立方體的頂角,這些特殊結構的優異穩定性源于大量的離域三中心二電子(3 center - 2 electron)氫鍵作用。更有趣的是,在冰的表面確實存在著這種三配位的水分子團簇。該工作揭示了最小冰立方的多個新的結構,為揭開冰的微觀結構和形成機制(尤其是速凍)提供了新的思路,對于大氣科學和水科學等領域的研究具有重要的科學意義。

  相關成果發表于《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作得到國家自然科學基金委“動態化學前沿研究”科學中心項目、中國科學院戰略性先導專項(B類)“能源化學轉化的本質與調控”、中國科學院國際大科學計劃培育專項“利用大連相干光源開展能源轉化基礎科學研究”、自然科學基金面上項目、科學挑戰項目、大連相干光源專項基金項目等資助。(文/圖 李剛、李欽明)

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