我所發現反應誘導金屬-載體強相互作用實現催化選擇性定向調控

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組(502組)傅強研究員和包信和院士團隊在金屬-氧化物界面催化研究方面取得新進展,發現在二氧化碳加氫反應中氣氛誘導釕(Ru)與氧化鉬(MoO3)之間發生金屬-載體強相互作用(SMSI),實現催化反應選擇性的定向調控。

  金屬-載體強相互作用是多相催化中的經典概念之一,經常發生于金屬/氧化物催化劑的還原預處理過程中,擔載的金屬粒子會被載體薄層結構所包裹,由此導致催化性能的降低。

  該團隊基于擔載金屬催化劑的原位表界面表征研究,在金屬/碳化物催化體系中發現金屬-載體強相互作用(J. Am. Chem. Soc.,2018),進一步在惰性的六方氮化硼(h-BN)載體和金屬催化劑之間也確認存在SMSI效應(J. Am. Chem. Soc.,2020;JPC Lett.,2021),這些動態結構變化均能提高催化反應的活性或穩定性。

  在本工作中,研究人員發現Ru-MoO3催化劑在二氧化碳加氫反應中產物選擇性呈現動態變化,隨著反應進行選擇性從100%CH4逐漸轉變為99.0%CO。原位表征表明,反應氣氛可以誘導MoO3載體表面還原形成缺陷活性層(MoO3-x),進一步遷移至金屬Ru表面形成包裹結構Ru@MoO3-x;該結構的演變導致反應從金屬Ru催化的甲烷化轉變為缺陷MoO3-x主導的逆水氣變換。表面分析揭示,金屬Ru限域穩定的缺陷態MoO3-x活性層具有優異的二氧化碳催化轉化性能及高溫穩定性。本工作揭示了反應氣氛誘導SMSI發生,并形成缺陷氧化物/金屬界面限域活性結構,有效增強了催化反應性能。

  相關工作以“Overturning CO2 Hydrogenation Selectivity with High Activity via Reaction-Induced Strong Metal–Support Interactions”為題,于近日發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。該成果的第一作者是我所502組博士后辛慧。上述工作得到了國家自然科學基金科學中心“動態化學前沿研究”、科技部重點研發計劃、潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。(文/圖 辛慧)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c12603

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