我所揭示表面氫物種與釕團簇協同催化合成氨的反應機制

  近日,我所復合氫化物材料化學研究組(DNL1901組)陳萍研究員、柳林副研究員團隊與廈門大學吳安安副教授等合作在催化合成氨研究方面取得新進展,在氧化釤負載釕團簇(Ru clusters/Sm2O3)合成氨催化劑表面發現了原位產生的釤氫(Sm-H)物種,并揭示了其參與催化合成氨的反應機制。

  氨是重要的化工原料,也是一種具有應用前景的氫能源載體。在國家“雙碳”目標背景下,合成氨行業面臨著轉型升級,基于可再生能源的綠色合成氨技術的發展需求,對合成氨催化劑提出了更高的要求。

  本工作中,研究團隊以稀土氧化物Sm2O3為載體,成功地制備了新型Ru clusters/Sm2O3合成氨催化劑。研究發現,該催化劑在溫和反應條件下具有高催化活性、良好的穩定性、耐燒結性和水雜質耐受性等,表現出良好的應用前景。實驗和理論計算結果表明,Ru clusters/Sm2O3的催化活性與催化劑表面氫物種的形成密切相關:反應條件下,載體表面原位產生的Sm-H物種不僅可以有效提高釕團簇表面電子密度,促進N2分子在釕團簇上的活化解離;更為重要的是,Sm-H物種作為一種活性氫物種,可以直接參與反應過程中NH3的生成,顯著提高Ru clusters/Sm2O3催化劑的催化活性。

  本工作不僅從分子層面上闡明,稀土氧化物表面氫物種與釕團簇組成的活性中心與常規釕催化劑上B5位活性中心在催化合成氨作用機制上的不同,而且為溫和條件下實用型高效合成氨催化劑的設計與制備提供了新思路。

  相關研究成果以“Synergizing Surface Hydride Species and Ru Clusters on Sm2O3 for Efficient Ammonia Synthesis”為題,發表在ACS Catalysis上。該工作的第一作者是我所DNL1901組博士研究生張西倫。上述研究工作得到了國家自然科學基金、國家自然科學基金委基礎科學中心項目“空氣主份轉化化學”等項目的支持。(文/圖 張西倫、柳林)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05985

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