我所利用穆斯堡爾譜技術實現對單原子鐵催化劑純度的精準表征

  近日,我所能源研究技術平臺穆斯堡爾譜技術研究組(DNL2005組)王軍虎研究員團隊與韓國蔚山國家科學技術研究院Jong-Beom Baek院士和韓高峰博士團隊合作,利用穆斯堡爾譜技術的超高能量分辨率實現了對機械化學法制備的單原子鐵催化劑純度的精準表征。

  利用機械化學的方法,可將大塊鐵等過渡金屬直接磨損制備成單原子催化劑。相較于傳統的方法,該制備方法具有以下優勢:以廉價大塊金屬為母材,杜絕了金屬鹽的使用;不使用任何溶劑;無任何副產物生成。但是,目前利用機械化學法在制備的單原子鐵催化劑中,往往除了單原子外,仍存在少量偶然形成的納米團簇。這些納米團簇因為數量少、短程有序,不易被發現,即使是高精度的同步輻射X射線吸收精細結構譜(EXAFS)也很難精準地定量和定性分析這些原子簇。雖然高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡和同步輻射EXAFS顯示Fe以單原子態分布,但對其配位環境和是否所有的Fe均為單原子仍不清楚。

 

  本研究中,王軍虎團隊利用57Fe穆斯堡爾譜技術揭示了Fe單原子催化劑的配位環境(主要為Fe4N結構),明確探測到了少量難以被其它方法確定的Fe原子簇,并確定為碳化三鐵(Fe3C, S1)。研究發現,經過熱處理提純后,即使樣品中的Fe3C團簇僅有4%,也可以被輕易檢測到。該實驗表明,57Fe穆斯堡爾譜技術是精確表征Fe單原子催化劑純度可靠并不可或缺的技術。

  相關研究成果以“Abrading Bulk Metal into Single Atoms”為題,發表在《自然—納米技術》(Nature Nanotechnology)上。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院國際伙伴計劃等項目的資助。(文/圖 韓高峰)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41565-022-01075-7

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