我所顯著提升寬光譜捕光催化劑全分解水制氫的量子效率

  近日,我所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、章福祥研究員、祁育副研究員等人在利用寬光譜捕光催化劑構筑全分解水制氫體系研究方面取得新進展,基于BiVO4可見光催化劑不同晶面雙助催化劑的優化開發及其選擇性負載,顯著提升了其用于水氧化和“Z”機制全分解水制氫性能,使全分解水制氫量子效率達到12.3%(420±10nm激發)。

  利用粉末光催化劑全分解水制氫是一條轉化儲存太陽能至綠色氫能的理想途徑之一,受到國際社會的高度關注。本工作中,基于前期對BiVO4光催化劑的認識基礎,該團隊設計開發了新型Ir還原助催化劑和FeCoOx復合物水氧化助催化劑。團隊通過選擇性沉積的方法,有效地促進了BiVO4的光生電荷分離和水氧化活性,進而與產氫光催化劑耦合,組裝了高效的可見光催化全分解水制氫體系,其表觀量子效率達到12.3%(420±10nm激發)。此外,團隊結合XAFS等測試表征實驗和理論模擬結果,闡析了FeCoOx水氧化助劑的微觀結構及其促進電荷分離和水氧化性能的機理。上述研究成果為構筑更高效的可見光催化全分解水制氫體系奠定了基礎。

  近年來,該研究團隊一直致力于寬光譜捕光新材料的研發,取得了系列代表性成果:拓寬了全分解水系統中產氫、產氧端催化劑對可見光的利用范圍,產氫端從510nm拓展至650nm、產氧端從450nm拓展至600nm(Joule,2018;Adv. Mater.,2021);粉末體系Z機制可見光催化全分解水制氫的表觀量子效率先后達到6.8%(Angew. Chem. Int. Ed.,2015)、10.3%(Joule,2018)、12.3%(Nat. Commu.,2022);發展了含氮半導體構筑異質結促進電荷分離的“一鍋氮化”新方法(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Chem. Sci.,2017;Adv. Mater.,2019等);發展了氨輔助高溫負載CoOx助催化劑改善界面電荷傳輸和水氧化性能的新方法(J. Am. Chem. Soc.,2012;Angew. Chem. Int. Ed.,2015等);發現了BiVO4不同晶面間光照條件下存在空間電荷分離效應,以及取得其不同晶面間雙助催化劑選擇性沉積大幅提升性能等新認識(Nat. Commun.,2013;Energy Environ. Sci.,2014;Joule,2018等)。

  相關研究以“Unraveling of Cocatalysts Photodeposited Selectively on Facets of BiVO4 to Boost Solar Water Splitting”為題,于近日發表在《自然通訊》(Nature Communications)上。該工作的共同第一作者是我所DNL16T2祁育、張江威博士、中科大孔源副教授。以上工作得到了國家自然科學基金,科技部重點研發專項等項目的支持。(文/圖 祁育)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-28146-6

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